세계 최초 무결점 그래핀 제작-IBS‘무결점 그래핀’대면적으로 제작…대량 생산 가능성도 확인

세계 최초 무결점 그래핀 제작-IBS‘무결점 그래핀’대면적으로 제작…대량 생산 가능성도 확인

보도일 2021-08-26 00:00 연구단명 다차원 탄소재료 연구단

 

 

 

세계 최초 무결점 그래핀 제작

- IBS‘무결점 그래핀’대면적으로 제작 … 대량 생산 가능성도 확인 -

- 기존 그래핀 대비 전기적 물성 약 3배 우수 … Nature誌에 논문 게재 -

 

 

□ 기초과학연구원(IBS) 다차원 탄소재료 연구단장 로드니 루오프는 접힘과 적층이 없는 완벽한 단결정 그래핀을 대면적으로 제작하는데 세계 최초로 성공했다.

□ 과학기술정보통신부(장관 임혜숙)와 IBS(원장 노도영)은 이번 성과가 세계 최고 권위 국제학술지 네이처(Nature, IF 49.962)에 8월 26일 0시(한국시간) 게재되었다고 밝혔다.

◦ 이번 연구로 접힘과 적층 없는 대면적의 완벽한 단결정 그래핀을 활용하면 소재의 위치나 방향과 무관하게 항상 같은 효율을 내는 고성능 집적 회로를 만드는 것이 가능하게 되었다. 

◦ ‘무결점 그래핀’을 다른 2차원 재료와 함께 적층하여 사용한다면 지금까지 개발되지 않았던 놀라운 성능을 보이는 소자를 개발할 수 있어 전자, 광자, 기계와 같은 다양한 분야에서 우수한 성능의 그래핀을 활용할 수 있는 길을 연 것이다. 

□ 그래핀은 탄소 원자들이 벌집처럼 육각형으로 나열된 2차원 물질이다. 얇고 투명하며 신축성도 뛰어나지만 강철보다 200배 이상 강하고, 구리보다 100배 이상 전자의 이동성이 빠르며, 다이아몬드와 유사하게 열전도성이 높아 탁월한 물성으로 주목받아 왔다. 

◦ 하지만 부분적으로 여러 층의 그래핀이 겹쳐진 ‘적층 구역’이나 주름진 ‘접힘 부분’이 존재했고 그러한 적층이나 접힘은 그래핀의 기계적‧전기적 물성을 떨어뜨리는 요인이 되었다.

◦ 연구진은 2019년에 적층 없는 그래핀 제작까지는 성공*했지만, 접힘 문제까지는 해결하지 못했다.

   * 연구진은 그래핀 제작에 기판으로 사용되는 시판 구리 호일에 함유된 탄소 불순물로 인해 그래핀에 적층이 생김을 규명하고, 적층 구역이 없는 대면적 그래핀 제작에 성공했다. 연구결과는 국제학술지 ‘어드밴스드 머터리얼스(Advanced Materials)’에 실렸다.

 

□ 이번 연구에서는 그래핀의 성장 후 냉각 과정에서 접힘이 발생한다는 점에 착안하여 접힘이 일어나는 온도를 조사했고 그 결과 ‘무결점 그래핀’ 제작에 성공했다.

◦ 통상 그래핀은 1320K(1046.85℃) 이상의 고온에서 합성된 후 실온까지 냉각하는데, 1030K(756.85℃) 이상의 온도에서 접힘이 형성됨을 발견했다.

◦ 이에 접힘이 발생하지 않도록 1030K(756.85℃) 이하의 저온에서 그래핀을 성장시켜본 결과, 냉각과정을 거쳐도 접힘 및 적층이 없는 완벽한 ‘무결점 그래핀’을 합성할 수 있었다.

 

□ 무결점 그래핀의 전하 이동도*는 6~8000㎠/Vs로 실리콘에 비해 7배, 기존 그래핀에 비해 약 3배 높았다. 전하이동도가 높을수록 더 적은 전력으로도 높은 성능을 낼 수 있음을 의미한다.

   * 물질 내에서 전하 입자가 얼마나 잘 이동할 수 있는가를 나타내는 지표

◦ 연구진은 대량 생산의 가능성도 입증했다. 구리-니켈(Cu-Ni(111)) 호일을 기판으로 사용해, 4×7㎠ 크기의 무결점 그래핀 5장을 동시에 제조하는 데도 성공했다. 또, 호일을 5번 재사용해도 중량 손실이 0.0001g에 불과해 호일을 무한정 재사용할 수 있다는 것도 장점이다.

 

□ IBS 로드니 루오프 단장은 “우리 연구진은 최적의 그래핀을 합성하기 위한 기판의 개발, 그래핀의 적층과 접힘을 없애기 위한 연구 등 ‘무결점 그래핀’ 개발을 목표로 연구를 수행해왔다”며 “7년의 장기연구가 결실을 맺은 것으로, 향후 무결점 그래핀의 독특한 물성을 추가로 연구할 계획”이라고 말했다.

 

<참고자료> : 1. 논문 정보          2. 연구이야기          3. 용어설명

             4. 그림설명        5. 연구자 이력사항

 

 

 

논문 정보 

 

□ 논문명/저널

◦ Single Crystal, Large-area,Fold-free Monolayer Graphene

   / Nature

 

□ 저자 

◦ Meihui Wang(제1저자), Ming Huang(제1저자), Da Luo(교신저자), Yunqing Li, 최명기, 성원경, 김민혁, 진성환, Mengran Wang, Shahana Chatterjee, 권영우, 이종훈, and Rodney S. Ruoff(교신저자)

 

□ 주요내용

  그래핀이 학계에 등장한지 어느덧 17년이 흘렀다. 그래핀은 탄소 원자가 육각형으로 배열된 2차원 물질을 말한다. 하지만 지금까지 ‘완벽한 2차원’ 그래핀은 없었다. 부분적으로 여러 층의 그래핀이 겹친 ‘적층 구역’이나, 부분적으로 주름이 잡힌 ‘접힘 구역’이 존재했다. 적층과 접힘은 그래핀의 기계적‧전기적 물성을 떨어뜨리는 요인이 된다.

  IBS 다차원 탄소재료 연구단은 적층과 접힘을 모두 없앤 완벽한 그래핀을 개발하기 위한 장기간의 연구 끝에, 이번 연구에서 세계 최초로 접힘과 적층이 전혀 없는 무결점 그래핀을 제작했다.

  무결점 그래핀을 활용하면 소자의 위치나 방향과 무관하게 항상 같은 효율을 내는 고성능 집적회로를 구현하는 것이 가능해진다. 또, 이번 연구에서 연구진은 기판의 무한 재활용과 대량 생산 가능성을 보여준 만큼, 무결점 그래핀 제조 기술이 쉽게 상용화될 것으로 기대된다.

 

 

 

 

 

연구 이야기

 

 

□ 연구배경

 

 그래핀은 탄소 원자들이 벌집처럼 육각형으로 나열된 2차원 물질이다. 얇고 투명하지만 강철보다 강하고, 우수한 열‧전기전도성을 지니는 등 탁월한 물성으로 주목받았다. 고성능 그래핀 합성에는 일반적으로 화학기상증착법(CVD)이 쓰인다. 구리와 같은 얇은 금속 호일(박막) 위에서 그래핀을 성장시키는 방식이다.

  지금까지 CVD를 이용한 수많은 그래핀 합성 연구가 보고됐지만, 항상 부분적으로는 여러 층의 그래핀이 겹친 ‘적층 구역’이나 군데군데 주름진 ‘접힘 구역’이 존재했다. 2차원 물질로 분류되지만 역설적이게도 전 면적에 걸쳐 순수하게 원자 한 층으로 이뤄진 그래핀은 아직까지 개발된 적 없다는 의미다.

  그래핀의 적층이나 접힘은 전기적 물성을 떨어뜨리는 요인이 된다. 뿐만 아니라 그래핀의 접힘 부분에서는 그래핀의 기계적 강도를 낮추는 균열도 발생한다. ‘꿈의 신소재’라는 별명을 가진 그래핀의 우수한 물성을 완벽하게 활용하기 위해서는 적층과 접힘을 모두 없앤 무결점 그래핀의 개발이 필요하다.

 

 

□ 무결점 그래핀을 개발하기 위해 그간 어떤 연구를 해왔는지?

 

 IBS 다차원 탄소재료 연구단은 ‘무결점 그래핀’ 제조를 위해 그간 수년에 걸쳐 기초연구를 축적해왔다. 우선 그래핀의 제조를 위한 기판으로 사용될 최적의 기판을 만드는 연구부터 시작했다.

 내부 원자들이 전체적으로 규칙적으로 배열된 상태를 단결정, 배향이 서로 다른 단결정들이 뭉친 상태를 다결정이라고 한다. 단결정 소재는 표면 성질이 균일하고, 전기전도도와 열전도도가 우수하다는 장점이 있다. 그래핀 역시 성능이 우수한 단결정으로, 또 상용화 가능한 크기의 대면적으로 제작하려면 단결정 금속 기판이 필요하다. 연구진은 2018년 값싼 상용 다결정 금속 포일로부터 고부가가치의 금속 포일을 손쉽게 제조할 수 있는 기술을 개발하고, 그 연구결과를 국제학술지 사이언스(Science)에 발표했다. 단결정 그래핀을 제작할 ‘터전’을 기존보다 1000배가량 저렴하게 제조할 수 있는 기술을 개발한 성과였다.

 단결정 금속 호일(박막) 대면적 제작에 성공한 후에는 그래핀의 결점을 줄이기 위한 연구에 돌입했다. 대표적인 성과가 2019년 국제학술지 어드밴스드 머터리얼스(Advanced Materials)에 실린 연구다. 이 연구에서 다차원 탄소재료 연구단은 그래핀 적층의 생성원인을 규명하고, 적층을 없앤 그래핀 제조에 성공했다. 시중에 판매되는 구리 호일이 다량의 탄소 불순물을 함유하고 있어, 그래핀 적층이 형성됨을 알아내고, 고온의 수소 열처리를 통해 탄소 불순물을 모두

 

 

제거한 구리 호일을 제조했다. 이 구리 호일을 기판으로 사용해 성장시킨 그래핀은 부분적으로 접힘 부분만 있을 뿐, 접힘 부분 사이에는 적층이 없는 원자 한 층 구조를 나타냈다. 이제 남은 연구는 접힘 마저 없앤 완벽한 ‘무결점 그래핀’을 제작하는 것이었다.

 

 

□ 단결정 그래핀을 만드는 과정에서 접힘이 형성되는 이유는?

 

 이번 연구에서 연구팀은 접힘의 형성 원인 또한 규명했다. 연구팀은 고해상도 투과전자현미경(TEM)을 이용해 1040K(766.85℃) 이상에서 성장한 그래핀의 단면을 관찰했다. 그 결과, 구리-니켈 단결정의 계단 다발 가장자리에서 그래핀의 접힘은 계단 가장자리 방향에 수직으로 발생함을 발견했다. 구리-니켈(111) 호일 표면의 계단 다발 현상이 약 1030K에서 갑자기 발생하고, 이 때문에 접힘이 유발됨을 확인했다. 금속 표면이 재구성되며, 즉 이를 토대로 1030K 이하에서 성장시켜야 하는 이유다.

 

 

□ 연구 결과

 

 연구진은 그래핀의 성장 후 냉각 과정에서 접힘이 형성된다는 것을 알아냈다. 그래핀은 통상 1320K 이상의 고온에서 형성되는데, 약 1030K 이상의 온도에서는 접힘이 발생했다. 이에 착안해, 연구진은 그래핀의 성장 온도 자체를 1030K 이하의 저온으로 낮췄다. 접힘이 발생하는 온도 이하에서 성장시킨 그래핀을 저에너지전자빔회절장치 등 최신 분석장비를 활용해 분석한 결과, 그래핀 전체에 걸쳐 완벽한 단결정이며, 또 어떤 적층이나 접힘이 전무하다는 것을 확인할 수 있었다.

 전기적 물성도 우수하다. 소자의 전기적 특성을 보여주는 전하 이동도는 6~8000㎠/Vs로 실리콘 보다 약 7배, 일반 그래핀 보다 약 3배가량 우수했다. 또, 4×7㎠의 대면적 그래핀 5장을 동시에 제조할 수 있음을 보여주며 대량 생산의 가능성도 확인했다. 기판으로 사용된 구리-니켈(111) 호일에 거품을 발생시키면 1분 내에 빠르게 그래핀을 박리해낼 수 있고, 5번 재사용해도 중량 손실이 거의 없었다. 즉 기판을 무한정 재활용할 수 있어 그래핀 제조비용을 절감할 수 있다는 의미다.

 

 

□ 향후 응용 방향

 

 대면적의 접힘․적층 없는 단결정 그래핀을 활용하면 소재의 위치나 방향과 무관하게 항상 같은 효율을 내는 고성능 직업회로를 만드는 것이 가능하다. 여러 기초과학 분야 및 전자․광자․기계와 같은 다양한 분야에서 우수한 성능의 그래핀을 활용할 수 있는 길을 연 것이다. 또한 ‘무결점 그래핀’을 다른 2차원 재료와 함께 적층하여 사용한다면 지금까지 개발되지 않았던 놀라운 성능을 보이는 소자를 개발할 수 있을 것이다.

 

 

 용 어 설 명

 

 

1. 네이처(Nature) 誌

  ○ 자연과학 분야 세계최고 권위 학술지(Impact Factor : 49.962) 

 

2. 그래핀(Graphene)

  ○ 탄소의 동소체 중 하나로, 탄소 원자들이 모여 2차원 평면을 이루고 있는 구조다. 각 탄소 원자들은 육각형의 격자를 이루며, 육각형의 꼭짓점에 탄소 원자가 위치하고 있는 모양이다. 두께는 0.2nm 수준으로 엄청나게 얇으면서 물리적․화학적 안정성도 높다.

 

 

3. 전하이동도(Carrier Mobility)

  ○ 외부에서 가해진 전기장에 대한 전자나 정공의 평균 이동 속도비를 의미한다. 즉, 전하가 얼마나 잘 이동하는지를 나타내는 척도다. 수치가 높을수록 저항이 작아 더 적은 전력으로도 높은 성능을 낼 수 있음을 의미한다.

 

그 림 설 명

 

 

 

[그림 1] 그래핀에 접힘이 발생하는 메커니즘 

그래핀의 접힘 부분을 전자현미경(a,b) 및 원자현미경(c)으로 촬영한 모습. 통상 그래핀은 1320K 이상의 고온에서 성장하는데, 냉각되는 과정에서 접힘이 발생한다. 연구진의 분석결과 약 1030K 이상의 온도에서 접힘이 발생하는 것으로 확인됐다.

 

 

 

 

[그림 2] ‘무결점 그래핀’을 제조하기 위한 실험 장비

연구진은 대면적 그래핀을 합성할 수 있는 장치(왼쪽)를 자체적으로 개발했다. 가운데는 샘플 홀더이며, 오른쪽 사진은 4×7㎠ 크기로 합성된 ‘무결점 그래핀’ 한 장을 4인치 크기 실리콘 웨이퍼 위에 전사한 모습이다.

 

 

[그림 3] ‘무결점 그래핀’의 모습

이번 연구에서 제조한 접힘과 적층이 없는 단결정 그래핀의 광학현미경(a) 및 전자현미경(b) 이미지. 군데군데 접힘 부분이 보였던 [그림1]의 그래핀과 달리 소재 전체에 걸쳐 균일한 ‘완벽한 원자 한 층’을 이루고 있음을 확인할 수 있다.

 

 

 

연구자 이력사항

 

<로드니 루오프 IBS 다차원 탄소재료 연구단 단장, 교신저자>

 

1. 인적사항

 ○ 소  속 : 기초과학연구원(IBS) 다차원 탄소재료 연구단  UNIST(울산과학기술원) 자연과학부 특훈교수 

 

 

 

 

2. 경력사항

1997 - 2000   워싱턴대학교 부교수

2000 - 2007   노스웨스턴대학교 석좌교수

2007 - 2013   텍사스대학교 석좌교수 

2013 - 현(現)  기초과학연구원 다차원탄소재료 연구단 단장, UNIST 특훈교수

 

3. 전문 분야 정보 

 

2009 리쉰상(Lee Hsun Lecture Award, Institute of Metal Research)\

2011 에너지부문 세계과학기술상(World Technology Award for Energy)

2014 데이비드 턴불상(2014 David Turnbull Lectureship Award, MRS)

2016 SGL 카본상(2016 SGL Carbon Award, American Carbon Society)

2018 제임스맥그로디상(James C. McGroddy Prize for New Materials, American Physical Society, APS)

Listed as one of 17 top researchers of Citation Laureates 2018, Clarivate Analytics

2014-2020 재료과학, 화학 분야 세계 1%의 영향력 있는 연구자 선정

(2014~2020 Highly Cited Researcher, Clarivate Analytics)

<다 루오 IBS 다차원 탄소재료 연구단 연구위원, 공동 교신저자>

 

1. 인적사항

 ○ 소  속 : IBS 다차원 탄소재료 연구단

 

 

 

 

 

2. 경력사항

2014 - 2019  기초과학연구원 다차원탄소재료연구단 연구위원

2019 – 현재  기초과학연구원 다차원 탄소재료연구단 연구위원(영년직트랙)

 

3. 전문 분야 정보

○ 단결정 금속 호일을 이용한 화학증착기법 연구

○ 대면적의 단결정 그래핀 필름 개발

 

4. 기타    

2011 – 2012 우수 학생상 수상

2012 – 2013 스타오브매터리얼 (Star of Materials) 장학생, 광화 (Guanghua) 장학생, 시아광(Xiaguang) 장학생

 

<메이훼이 왕 IBS 다차원 탄소재료 연구단 연구원, 제1저자>

 

1. 인적사항

 ○ 소  속 : IBS 다차원 탄소재료 연구단

 

 

 

 

 

2. 전문 분야 정보

○ 단결정 금속 호일을 이용한 화학증착기법 연구

○ 대면적의 단결정 그래핀 필름 개발

 

3. 기타    

2015 제 9회 국제 중국 무기화학 학회 포스터 우수상

2016 학부 및 졸업논문 우수 학생 선정