IBS, 양자점 반도체 효율 낮추는 숨은 원인 규명-1조 분의 1초 만에 전자와 정공이 재결합하는 새로운 현상<인트라밴드 오제현상> 발견

IBS, 양자점 반도체 효율 낮추는 숨은 원인 규명-1조 분의 1초 만에 전자와 정공이 재결합하는 새로운 현상<인트라밴드 오제현상> 발견

 

보도일 2021-02-03 09:35 연구단명분자 분광학 및 동력학 연구단

 

 

IBS, 양자점 반도체 효율 낮추는 숨은 원인 규명
- 1조 분의 1초 만에 전자와 정공이 재결합하는 새로운 현상 발견 -
<인트라밴드 오제현상>

기초과학연구원(IBS, 원장 노도영) 조민행 분자 분광학 및 동력학 연구단장(고려대 화학과 교수) 연구팀은 자가도핑 양자점을 시분해 분광법을 통해 연구한 결과, 양자점을 활용한 반도체의 성능을 저해하는 새로운 요인을 찾아냈다.
양자점(Quantum Dot)은 지름이 2~10nm(나노미터‧10억 분의 1m) 수준에 불과한 반도체 입자다. 그 크기에 따라 다른 주파수의 빛을 방출하는 등 독특한 전기적‧광학적 성질을 지닌다. 현재 양자점을 특성을 활용한 양자점 디스플레이(QLED)나 양자 폭포 레이저 양자 폭포 레이저(Quantum Cascade laser): 대간 전이가 아닌, 대내 전자 전이를 기반으로 한 양자점 레이저. 기존 레이저와 달리 원~중적외선 파장 영역(일반적으로, 4~11 μm)의 빛을 방출한다.
등 다양한 기술이 응용 및 연구되고 있다.
양자점과 같은 반도체에는 전자가 머무를 수 있는 특정 궤도(에너지 준위)들로 구성된 두 개의 밴드가 존재한다. 여기서 전자가 차 있는 아래쪽의 밴드를 ‘가전자대’, 전자가 비어있는 위쪽 밴드를 ‘전도대’, 그리고 이 둘 사이의 에너지 차이를 밴드갭(Band Gap)이라 부른다.
밴드 내의 에너지 준위들은 일종의 사다리와 같아서, 외부 에너지(빛)를 받은 전자는 사다리의 위 칸으로 이동한다. 이를 들뜬(excited) 전자라고 부르며, 전자가 사라진 빈자리를 정공(hole)이라 한다. 시간이 지나 에너지를 잃게 되면, 전자는 다시 사다리의 아래층, 즉 낮은 에너지 준위로 돌아와 정공과 재결합한다.
양자점 기술의 핵심은 전도대로 들뜬 전자가 어떤 경로를 거쳐 정공과 재결합하는지에 달려 있다. 들뜬 전자가 빛을 다시 방출하면서 제자리로 돌아와 정공과 결합하는 경우, 이 빛을 디스플레이 등으로 활용할 수 있다. 반면, 오랜 시간 들뜬 상태를 유지하는 경우 빛에 의해 생성된 전자와 정공을 이용하여 전류를 만들 수 있다. 즉, 전도대로 들뜬 전자의 동력학을 이해하는 것은 양자점의 응용에 있어 매우 중요하다.
지금까지 들뜬 전자의 움직임을 파악하기 위한 많은 분광학 연구가 진행됐다. 하지만 기존 연구는 가전자대에 생성되는 정공의 영향 때문에, 복잡한 전자전이(전자의 에너지 준위가 바뀌는 것)를 명확히 관찰하기 어려웠다. 또한, 기존 기술은 전자의 동력학을 실시간으로 관측하기엔 한계가 있었다.
연구진은 100펨토 초(fs‧1000조 분의 1초) 단위로 시료를 분석할 수 있는 ‘펨토초 시분해 분광법 펨토초 시분해 분광법(pump-probe spectroscopy): 펨토초의 펄스 폭을 갖는 들뜸 펄스와 탐침 펄스를 이용하여, 들뜬 전자의 에너지 준위와 관련된 정보(전자 동력학)를 실시간으로 관측하는 분광법.
’을 이용해 ‘자가도핑 양자점(self-quantum dots)' 전도대 내부에서 벌어지는 전자 전이만 선택적으로 실시간 관측하는데 성공했다. 자가도핑 양자점은 전도대의 일부가 전자로 차 있는 입자로, 가전자대의 정공의 영향 없이 전도대 내부 전자의 움직임만을 선택적으로 관측하기 유리하다.
그 결과, 약 1피코 초(ps‧1조 분의 1초) 내에 전자와 정공이 재결합하는 새로운 현상을 발견하고 이를 ‘인트라밴드 오제현상(intraband Auger process)’이라 명명했다. 이는 기존 기술로는 관측할 수 없었던 새로운 현상이다. 기존 오제 현상은 가전자대의 정공이 에너지 전달에 있어 주요한 역할을 수행했다. 반면 관측된 인트라밴드 오제현상의 경우, 전도대의 전자들 간의 충돌 및 에너지 전이를 기반으로 일어난다.
제1저자인 임준형 연구교수는 “들뜬 전자가 빛 방출 없이 정공과 빠르게 재결합하는 ‘오제현상’은 발광 효율을 떨어뜨리기 때문에 양자점의 응용에 있어 해결과제로 여겨져 왔다”며 “기존 보고된 오제현상 외에 전도대에서도 새로운 비(非) 방사 결합 메커니즘이 존재한다는 것을 처음으로 규명한 것”이라고 설명했다.
조민행 단장은 “전도대 내 전자 전이만을 선택적으로 관측한 결과 양자점 기술의 성능을 저하시키는 또 다른 요인을 찾아낼 수 있었다”며 “후속 연구로 새롭게 관측된 ‘인트라밴드 오제현상’에 대한 연구는 기초과학 측면에서 새로운 자연 현상을 발견한 것이며 응용 측면에서는 반도체 양자물질의 효율을 개선할 수 있는 방법에 도움이 될 것”이라고 말했다.
연구결과는 ‘셀(Cell)’의 자매지인 ‘매터(Matter)’ 1월 30일자(한국시간) 온라인 판에 게재됐다.

연구 추가설명

논문명/저널
Ultrafast Intraband Auger Process in Self-Doped Colloidal Quantum Dots / Matter
저자정보
Joonhyung Lim, Yun Chang Choi, Dongsun Choi, I-Ya Chang, Kim Hyeon-Deuk, Kwang Seob Jeong, Kyungwon Kwak, and Minhaeng Cho
연구이야기
[연구 배경] 양자점의 전도대(전자가 자유롭게 움직이는 높은 에너지 준위) 내부 전자 동력학은 QLED 등 양자점의 응용에 있어 핵심이기에 많은 분광학 연구들이 수행돼왔다. 하지만 기존 기술로는 전도대 내부 전자의 움직임만을 선택적으로 관측하지 못한다는 한계가 있었다. 전자와 정공 사이의 강한 상호작용과 가전자대(낮은 에너지 준위)의 밀집된 에너지 준위 때문에 전도대의 전자 전이를 선택적으로 연구하는 것이 어려웠다. 또한, 기존 사용된 형광 분광법 같은 기술들은 시간 분해능에 한계가 있어 전자 동력학을 실시간으로 관측하는 것이 불가능했다. 전도대 내부 전자의 거동에 따라 양자점의 응용 가능 여부가 결정되기 때문에, 이를 선택적으로 관측하는 것이 양자점의 응용 및 성능 개선에 있어 중요하다.

[연구 내용] 기초과학연구원(IBS) 분자 분광학 및 동력학 연구단은 전도대가 전자로 차 있는 도핑 양자점을 펨토초 시분해 분광법으로 분석했다. 그 결과, 전도대 내에서의 전자전이만을 선택적으로 실시간 관찰할 수 있었다.
그 결과, 기존에 관측할 수 없었던 ‘인트라밴드 오제현상’이라는 새로운 비방사 결합 메커니즘을 규명할 수 있었다. 이는 전도대 내에서 전자와 정공이 1피코 초 내에 빠르게 재결합하는 현상이다.

[성과 차별점] 들뜬 전자가 제3의 대상에 에너지를 전달하면서 정공과 재결합하는 ‘오제현상’은 이미 알려져 있었다. 오제현상은 빛을 발생시키지 않는 과정으로 양자점 반도체의 발광 효율을 상당히 감소시키는 걸림돌로 지목돼 왔다. 현재도 오제현상을 극복하기 위한 연구가 진행되고 있다. 우리 연구진은 자체 개발한 분광기술을 이용해 기존 알려진 것 외에도 양자점 기술의 효율을 저해하는 또 다른 요인이 있음을 규명했다.

[향후 연구계획] 연구진은 이번 연구를 통해 인트라밴드 오제현상이 들뜬 전자들 사이의 충돌에 의해 발생하는 것으로 확인했다. 후속 연구에서는 이 메커니즘을 바탕으로 인트라밴드 오제현상의 발생을 억제하는 방안을 연구할 계획이다. 이를 통해 향후 양자점의 응용 및 그 효율 향상에 기여할 것으로 기대한다.

그 림 설 명

 

[그림 1] 오비탈 전자 분포 형상과 전자 충돌에 의한 인트라밴드 오제현상
밀도범함수 이론(DFT) 계산을 이용하여 얻은 전도대의 오비탈 구조(a) 및 오제현상에 대한 도식(b). 계산을 통해 예측된 전자 오비탈을 통해 전자가 양자점 표면에 주로 위치함을 알 수 있다. 이렇게 공간적으로 국한된 들뜬 전자들은 충돌하기 쉬우며, 이 때문에 전자 간 충돌에 의한 인트라밴드 오제현상이 일어난다. 기존의 오제현상은 가전자대의 정공이 핵심적인 역할을 수행한 반면, 이번에 관측된 오제현상은 전도대의 전자 그리고 전자 간 충돌이 주요한 역할을 수행한다.

연구진 이력사항

<조민행 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구단장> [교신저자]

1. 인적사항
○ 소 속 : IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단
고려대학교 화학과

 

2. 경력사항
○ 1994.01 - 1996.02 Massachusetts Institute of Technology 연구원
○ 2004.03 - 2004.08 University of California 방문교수
○ 1996.03 - 현재 고려대학교 이과대학 화학과 교수
○ 2014.12 - 현재 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구단장
○ 2007 - 현재 Editorial Advisory Board, Chem. Phys.
○ 2015 - 2017 Editorial Advisory Board, J. Chem. Phys.

3. 전문 분야 정보
○ 2005년 Nature에 발표한 논문, 당시 미국화학회 ‘올해의 연구’ 선정
○ 2006년 ‘Molecular Motion Picture’ 촬영이 가능함을 Nature에 보고
○ 2009년 Nature 논문 발표
○ 2009년 저서 출판 “Two-Dimensional Optical Spectroscopy (CRC Press, New York)”
○ 2002년 세계 최초로 다차원 분광학 국제학술회의(International Conference on Multidimensional Spectroscopy)를 대한민국에서 개최.
○ 2018년 제 9회 CMDS 학회 개최.

 

<곽경원 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구위원> [교신저자]

1. 인적사항
○ 소 속 : IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단,
고려대학교 화학과

 

2. 경력사항
○ 2008.09 - 2010.12 University of California, Berkeley 연구원
○ 2011.03 - 2015.02 중앙대학교 자연과학대학 화학과 부교수
○ 2015.03 – 현재 고려대학교 이과대학 화학과 부교수

3. 전문 분야 정보
○ 2005년 Science 논문 발표
○ 2006년 Science 논문 발표
○ 2011년 Nature 논문 발표

 

 

 

 

 

 

<정광섭 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구위원> [교신저자]

1. 인적사항
○ 소 속 : IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단,
고려대학교 화학과

 

 

2. 경력사항
○ 2013.08 - 2015.07 University of Chicago 연구원
○ 2015.09 – 현재 고려대학교 이과대학 화학과 부교수

3. 전문 분야 정보
○ 2011년 Nature Materials 논문 발표
○ 2017년 Nano Letters 논문 발표
○ 2020년 Nano Letters 논문 발표

 

 

 

 

 

<임준형 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구교수> [제1저자]
1. 인적사항
○ 소 속 : IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단

 

 

2. 경력사항
○ 2020.09 - 현재 IBS 분자 분광학 및 동력학 연구단 연구교수